祝贺胡悦副教授团队在国际著名期刊《Advanced Optical Materials》发表封面文章

近日，我校太阳成集团tyc9728胡悦副教授团队的研究论文《Size-Tunable Gold Aerogels: A Durable and Misfocus-Tolerant 3D Substrate for Multiplex SERS Detection》以封面论文的形式在著名光学期刊《Advanced Optical Materials》上发表。

表面增强拉曼散射（SERS）因其高灵敏度（甚至能达到单分子检测）备受关注，被认为是最具应用前景的分析手段之一。然而传统二维SERS基底的热点局限于x-y平面，导致信号强度有限且对焦容差低，因此发展三维SERS基底是该领域的一个新型、重要的研究方向。三维SERS基底的研究虽然取得了一定成果，但目前已报道的固态三维基底的z方向尺寸10μm以内，故效果并不够理想。贵金属气凝胶（NMAs）具有多孔、大比表面积、自支撑等特征，有潜力成为真正的高性能三维SERS基底，真正解决二维SERS基底的某些本征缺陷。然而，其特征尺寸（如纳米线直径）的控制极为困难，限制了构效关系研究与性能优化。

以温州大学胡悦副教授、北京理工大学杜然教授、德累斯顿工业大学Alexander Eychmüller教授为首的国际团队在前期工作中，通过对金属气凝胶合成方法学的深入探索，开发了一系列可控制备方法，实现了金属凝胶的快速制备及其特征尺寸、比表面积、孔容等多种参数的大范围调控（Sci. Adv. 2019, Nat. Commun. 2020, Matter 2020）。在此基础上，上述团队再次携手，以网络特征尺寸为5-100 nm的金气凝胶为例，从理论与实验两个角度系统探究了气凝胶基底的特征尺寸与SERS活性依赖性。通过对相关参数的优化，不仅获得了大对焦容差的SERS基底（>300 μm），更实现了对染料分子、农药和致癌物质的高灵敏度与多通道检测。

相关成果作为发表在本期《Advanced Optical Materials》（DOI: 10.1002/adom.202100352）上，并被选为前封面文章，温州大学为第一单位，温州大学2016级化学专业硕士研究生周林为第一作者，太阳成集团tyc9728胡悦副教授为通讯作者。

研究者首先制备了特征尺寸（即纳米线直径）为5-100 nm的一系列金气凝胶。实验发现，SERS增强因子（EF）受金气凝胶的特征尺寸、激发波长影响。在同一激发波长下，增强效果均有一最优的特征尺寸，而伴随激发波长的红移，所对应的最优特征尺寸也随之增大，且对多种探针分子具有类似的规律。通过有限时域差分理论（FDTD）模拟的方法，以金纳米棒或四脚体作为模型，可清晰地观察到，伴随直径的增加，吸收波长逐步向长波方向移动，可推测金气凝胶的共振激发波长与特征尺寸成正相关，从而一定程度上解释了SERS活性与激发波长、特征尺寸依赖关系的作用机制。

相对于典型的二维SERS基底（8 nm金膜），金气凝胶对染料分子、农药和致癌物质显示出更高的增强因子（高达达到8.9×10⁹），这一结果超越了目前报道的绝大多数三维SERS基底（10⁵-10⁷）。此外，金气凝胶不近可重复使用，且具有非凡的稳定性（>1个月）和优异的多通道检测能力，预示其具有良好的实际应用价值。最后，金气凝胶具有优异的对焦容差（z轴方向> 300 μm），即便应用于多通道检测，其值也可达到150 μm，远超已报道的固态三维SERS基底。

本工作系统研究了NMAs作为三维SERS基底的构效关系与性质特点，获得了真正意义上的三维SERS基底，并为气凝胶基三维SERS基底的设计提供了基础，为实现大对焦容差、高稳定性、高灵敏度、多通道SERS检测打开了新的方向。