温州大学太阳成集团tyc9728许杰特聘教授在Nature子刊⟪Nature Communications⟫发表学术论文

氢能是一种理想的清洁新能源，具有多用途、高能量密度和零排放等优点。电催化析氢反应(HER)作为一个重要的电化学过程，对绿色制氢和燃料电池技术发展具有深远的影响。铂基催化剂虽然在HER中表现出了优异的性能，但其高昂的成本和有限的可用性阻碍了其广泛应用。因此，人们迫切需要研究可替代的、具有经济效益的催化剂，这些催化剂能够匹配甚至优于商用Pt/C催化剂的性能。近年来，二维(2D)材料由于其独特的性质、高表面积和可调谐的电子/原子结构，作为Pt基催化剂的潜在替代品而引起了人们的关注。尽管二维材料具有非常大的潜力，但在理解其结构与电催化性能之间的复杂关系方面仍然存在挑战。其中，2D PhenPtCl₂纳米片是由PhenPtCl₂分子缩合而成的分子晶体，具有不对称配位Pt与两个Cl离子和菲罗啉(Phen)形成双齿配体结构。值得注意的是，Pt作为活性中心的催化性能可以通过配体进行精细调节。Cl的存在为二维PhenPtCl₂纳米片的配位结构提供了无与伦比的调控水平，允许动态控制Pt的配位数。这种配位结构的灵活性，加上动态配位的便利性，使得先进的表征技术能够在不同阶段评估其催化性能。

   在此，本文以2D PhenPtCl₂纳米片为模板，基于材料制备、电催化测试、低剂量球差矫正电镜表征及理论计算等方面合作，研究其在整个pH范围内的HER性能。这些纳米片具有独特N₂-Pt-Cl₂配位结构，成为电催化HER中有希望的候选者。研究者采用先进的低剂量差分相位衬度成像技术(iDPC-STEM)揭示了2D PhenPtCl₂纳米片的独特晶体结构。利用了复杂的表征技术，包括原位拉曼光谱，原位X射线光电子能谱(XPS)和X射线吸收光谱(XAS)，分析在电催化HER过程中，Pt活性位点得动态配位变化，揭示了一个动态的配位转变过程。该研究揭示了纳米片晶体结构在电催化过程中活性位点的动态配位过程，并推动电催化领域的进步和可持续能源技术的发展。

该研究以“Dynamic coordination engineering of 2D PhenPtCl₂ nanosheets for superior hydrogen evolution”为题发表在Nature子刊《Nature Communications》，我院何坤、袁一斐、许杰为本文作者，周震教授、许杰特聘教授、戴升教授及邵功磊研究员为本文共同通讯作者，相关工作受到国家自然科学基金等资助。