传统化石能源作为最重要的能源之一，目前正处于枯竭的边缘。随着人们环境意识的提高和可持续能源的持续快速发展，对清洁能源使用的转变越来越普遍。因此，在能源领域，涉及氧还原反应（Oxygen reduction reaction, ORR）过程的低温燃料电池和金属-空气电池已引起相当大的关注。然而，ORR的高过电位、复杂的动力学机制以及贵金属基催化剂的高成本等因素在一定程度上阻碍了燃料电池和新能源的发展。因此，设计和制备高效经济的非贵金属基ORR催化剂至关重要。
近日，太阳成集团tyc9728钱金杰课题组通过水热合成一种纳米花状的铟基MOF（Metal-organic framework）—In-BTC。随后，将其直接高温碳化并经过酸洗刻蚀，得到了高比表面积、高缺陷度以及丰富孔隙度的碳纳米花（Carbon nanoflower, CNF）。基于碳材料的这些特点，再将分子基催化剂铁酞菁（Fe phthalocyanine, FePc）直接负载到CNF上，制备得到单原子分散的氧还原电催化剂（FePc@CNF, Scheme 1）。在去除铟物种的过程中形成的微孔和介孔结构特征导致更多活性位点的暴露，并在ORR反应中促进氧气和电解质的质传递。此外，FePc与富缺陷碳纳米结构之间的强π-π堆积阻止了FePc的聚集，并增强了Fe-N4活性位点对氧相关物质的吸附，表现出优异的ORR性能。同时，在锌-空气电池（ZAB）测试过程中，该催化剂表现出与商业Pt/C相媲美的电池性能。本研究为具有独特形貌的MOF衍生的非贵金属碳催化剂在能量转换和存储中的应用提供了有价值的见解。
Scheme 1. The preparation of FePc@CNF.
FePc@CNF催化剂表现出显著的ORR性能，其起始电位为0.966 V，半波电位E1/2为0.875 V，极限电流密度jL值为5.616 mA cm-2（Figure 1）。为了验证其在实际应用中的性能，组装的ZAB在OCV下具有1.53 V的值，功率密度为139.3 mW cm-2（Figure 2），均与商业Pt/C相当。
Figure 1. ORR performance.
Figure 2. Zn-air battery performance.
本论文以“Molecular catalyst of Fe phthalocyanine loaded into In-based MOF-derived defective carbon nanoflowers for oxygen reduction”为题发表在《Chemical Engineering Journal》上。温州大学为第一通讯单位，太阳成集团tyc9728钱金杰副教授为通讯作者，第一作者为太阳成集团tyc97282022级硕士研究生吴毅。该工作受到国家自然科学基金（21601137）、浙江省自然科学基金（LQ16B010003）、温州市基础科学研究项目（H20220001, G20190007）、云南省地方本科高校基础研究联合专项重点项目（202101BA070001-042）等项目资助。
参考文献：
Yi Wu, Jie Liu, Qiuhong Sun, Junliang Chen, Xiangou Zhu*, Reza Abazari* and Jinjie Qian*. Molecular catalyst of Fe phthalocyanine loaded into In-based MOF-derived defective carbon nanoflowers for oxygen reduction. Chemical Engineering Journal, 2024, 483, 149243.
DOI: 10.1016/j.cej.2024.149243
论文链接: https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.149243
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