我校王舜教授/潘霜副教授在国际著名期刊Chemical Engineering Journal发表学术论文​

圆偏振发光（CPL）在量子计算、信息防伪、三维显示、发光器件、不对称合成等多个领域具有重要应用前景，在手性科学研究中具有重要意义。金属卤化物钙钛矿材料因其高光致发光量子产率（PLQY）、可调谐的波长和窄光谱发光等特性，在CPL领域引起了广泛兴趣。

CPL活性钙钛矿材料的手性来源可以分为以下几类：晶体内本征手性、表面配体诱导的手性、通过与手性环境组装引起的结构手性。其中，将手性有机阳离子插入到钙钛矿晶格中，或用手性配体修饰钙钛矿晶体表面，可以将手性传递到钙钛矿的电子态上，产生圆偏振光发射。除了通过调控钙钛矿晶体结构，CPL活性的钙钛矿材料可以通过将非手性钙钛矿与其他手性体系（如手性凝胶、手性聚合物、手性结构的硅材料）进行复合制备来实现。然而，第一种方法由于手性钙钛矿的磁跃迁偶极矩可以忽略且难以调节，通过分子设计很难获得理想的发光不对称因子（即g_lum，反映CPL材料发射圆偏振光的纯度），其水平通常在10⁻³以内，远低于理论最大值2。此外，由于低维钙钛矿强烈的电子-声子耦合和严重的非辐射跃迁，其PLQY也相对较低。第二种方法由于手性小分子的作用范围仅仅受限于五层无机层的范围内，导致g_lum也很难达到10^-2。另外，将这类材料应用于各种光电器件中要经过必需的纯化过程以去除表面配体，这直接导致了减弱的甚至熄灭的CPL活性。第三种方法有望实现更高的g_lum和PLQY，然而目前使用的手性体系往往具有较小的空间尺寸，手性组装体的结构处于纳米级别，因此其g_lum较低(10^-3-10^-2) 。此外，在初期的研究中，人们主要关注g_lum，而忽视了钙钛矿材料的PLQY和长期光热稳定性等问题，导致综合性能和稳定性较差。因此，开发同时具备较高的g_lum值和PLQY以及优异稳定性的CPL活性钙钛矿材料十分有必要。

图1 基于双基质封装策略的CPL活性钙钛矿材料制备示意图

本工作提出了利用手性向列介孔二氧化硅（CNMS）和无机Cs₄PbBr₆层双基质封装制备CPL活性无机纳米复合材料的前沿策略（图1）。使用独立的CNMS硬模板为全无机CsPbBr₃钙钛矿纳米晶体（PNCs）提供了一个有限的生长环境，使非圆偏振发光转化为CPL。另外，无机Cs₄PbBr₆层的有效钝化，使该体系获得了优越的光学性能和稳定性。合成的CsPbBr₃/Cs₄PbBr₆@CNMS复合膜的品质因子（FM）值达到−7.8×10⁻²，超过了目前先进系统的性能。此外，表面钝化和双矩阵封装提供的保护，增强了复合材料在恶劣环境下的稳定性，具有稳健的性能。将该CPL材料成功地集成到圆偏振发光二极管器件中，证实了其在CPL显示器和发光器件中的适用性。为开发高性能CPL材料和应用建立了可靠有效的方法。

该成果以“Ultrastable Dual-Matrix meditated CsPbBr₃ composites with enhanced photoluminescence quantum yield and robust circular polarization luminescence”为题发表在Chemical Engineering Journal期刊（IF=15.1，SCI一区）上。温州大学为唯一通讯单位，生环学院2021级研究生张鹏飞为第一作者，我校陈亦皇教授、潘霜副教授为共同通讯作者。

【原文链接】：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.148306